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我校在多功能纳米材料吸附降解环境中抗菌药物及其机制研究中取得新进展

发布时间:2023-06-21  作者:  浏览次数:

南湖新闻网讯(通讯员 赵迎)近日,我校动物科学技术乐动app官方下载(中国)有限公司、动物医乐动app官方下载(中国)有限公司和农业微生物资源发掘与利用全国重点实验室精准兽药创制与环境消减技术开发团队在多功能纳米材料吸附降解环境中抗菌药物及其机制研究中取得新进展,相关以成果以“Imprinting defective Fe-based metal-organic frameworks as an excellent platform for selective Fenton/persulfate degradation of LEX: removal performance and mechanism”为题,发表在Applied Catalysis B: Environmental上。

团队探究了以黄豆苷元为模版,基于分子印迹技术与铁基金属有机骨架材料相结合而制备的对氟喹诺酮类抗菌药具备高吸附性和过氧化氢/过硫酸盐活化性能的多功能催化剂材料,并系统分析了该催化剂基于不同氧化体系对水环境中氟喹诺酮类抗菌药的高效降解机制。

畜禽对抗菌药物的吸收代谢不完全,导致大量抗菌药以原型形式随粪便和尿液排入环境中,对生态环境及人类健康造成巨大威胁。因此,抗菌药物作为一类新兴有机污染物在自然水环境中的出现引起了国内外学者的高度关注。如何高效去除水环境中的抗菌药物是传统处理技术无法完全解决的科学难题。与传统处理技术相比,芬顿氧化和过硫酸盐氧化等高级氧化工艺因具有较强的氧化能力和降解效率在有机污染物的去除中受到了广泛的重视。

活化双氧水或过硫酸盐产生的活性氧的催化效率和利用效率是影响芬顿/过硫酸盐氧化降解性能的两个关键因素。协同吸附和高级氧化工艺可以提高活性氧的利用效率,实现抗菌药物的快速富集和降解。本研究合理设计和构建了一种黄豆苷元虚拟印迹的缺陷型铁基金属有机骨架材料(Fe-MOF-DMIP),通过模板分子的引入和洗脱诱导Fe-MOF-DMIP形成缺陷,使其具有更大容纳能力的孔道。结合DFT计算,具有金属螯合能力的黄豆苷元的引入增强了催化降解过程中Fe (III)/Fe (II)循环,Fe-MOF-DMIP与降解化合物之间的π-π共轭、氢键相互作用,提升了催化剂的活化和降解效率。本研究进一步从氟喹诺酮类抗菌药的降解路径、自由基产生、自由基自耦合/交联耦合以及自由基半衰期等角度,对Fe-MOF-DMIP在芬顿氧化和过硫酸盐氧化体系中降解机制进行了系统深入的研究。此外,本研究从pH稳定性、循环使用性能、抗干扰能力和经济成本等角度,对Fe-MOF-DMIP的应用前景进行了系统评估。该研究为多功能催化剂的开发以及水环境净化中合理选择高级氧化工艺提供了科学参考资料。

图1. Fe-MOF-DMIP在芬顿氧化和过硫酸盐氧化体系下的作用机制示意图

我校动科动医乐动app官方下载(中国)有限公司博士研究生赵迎为本论文第一作者,陈冬梅教授和谢书宇教授为共同通讯作者,课题组多位同学共同参与。该研究得到了国家自然科学基金和“乐动app官方下载(中国)有限公司自主科技创新基金-科技领军人才团队培育项目”专项资金的资助。

【英文摘要】

Synergistic adsorption and advanced oxidation processes (AOPs) is being considered as an effective strategy to solve the poor catalytic performance and incomplete mineralization of pollutants currently faced by traditional AOPs and adsorption techniques. However, the poor adsorption-specificity/catalytic performance of catalyst needs to be improved. Herein, a daidzein imprinted defective Fe-MOF (Fe-MOF-DMIP) was successfully developed. Due to its enhanced hydrogen-bond/hydrophobic interaction and pore-filling effect, Fe-MOF-DMIP can selectively adsorb levofloxacin (Qmax was 315.31 mg g-1). The acid-stability of Fe-MOF-DMIP in water was improved and pH can be expanded to 3-11. Attributed to the enhanced Fe cycle and mass transfer efficiency, Fe-MOF-DMIP could efficient active H2O2/persulfate, resulting in the removal rate of levofloxacin reached 98.4%/82.4% (H2O2/persulfate). The synergistic mechanism of adsorption@degradation and degradation pathway were also expounded. This work provided a new strategy for developing multifunctional catalysts, and emphasized the importance of paying attention to the types of free radicals produced in AOPs.

论文链接https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337323005623?via%3Dihub

审核人:谢书宇 陈冬梅

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